熊猫体育聯合培養碩士研究生謝軍（指導教師：楊春平教授）在納米顆粒催化劑金屬活性位點的電子結構調控領域取得重要的新進展👩✈️。相關成果以“Modulating electronic structure of active sites on iron-based nanoparticles enhances peroxymonosulfate activation”為題，發表在Applied Catalysis B: Environment and Energy (SCI 2022 IF=22.1)上。該論文第一作者單位和第一通訊作者單位均為熊猫体育，第一作者是熊猫体育2021級聯合培養碩士生謝軍🛳，通訊作者是熊猫体育環境學院吳少華副教授和楊春平教授🧘♀️。
論文截圖
迄今為止，由於殺菌藥物的廣泛使用♘，抗生素以各種方式出現在水環境中，由此引發的抗生素汙染已成為廣泛關註的環境問題。在眾多的抗生素去除技術中，基於過硫酸鹽的高級氧化工藝（PMS-AOPs）通過生成多種強氧化性的活性物質，可將抗生素快速🙆🏿♀️、高效👨🏿🚒、穩定地降解為無毒或低毒產物🤼♂️，被認為是解決抗生素汙染最為有效的環境修復技術之一。然而，過硫酸鹽的活化效率仍在很大程度上受製於催化劑活性。如何使O-O鍵在活性位點上更容易斷裂🌗，成為PMS高效活化的關鍵🤛🏼。因此，高性能催化劑的開發已經成為PMS-AOPs的研究前沿和熱點問題。
熊猫体育楊春平教授課題組在長期研究的基礎上，在該研究中提出了雜原子（包括P和S）摻雜誘導活性位點電子結構改變以提高催化活性的技術思想，設計出了高性能催化劑，並將其應用於活化PMS以降解水體中的抗生素。結果表明⛳️，P和S的摻雜會改變催化活性👨👩👧👦。其中👨👨👧👧🚵🏼，S的摻雜有利於催化劑對PMS的活化，S摻雜催化劑在15 min內可以實現對磺胺甲惡唑的完全去除，礦化率為72.31%🦵🏿🫏，歸一化的速率常數高達130.4 min-1 M-1💇🏿♂️，優於近期報道的其它催化劑。相比之下，P摻雜則會降低PMS的活化效率◀️，其速率常數僅為53.83 min-1 M-1。密度泛函理論計算和表征結果表明，相對富電子的S在PMS活化過程中會向鐵活性位點給予電子🐕🦺，改變Fe的價態🐉，並提高對PMS的吸附能(Eads = -11.219 eV)，從而導致其優異的催化活性。與未摻雜的催化劑相比，S摻雜催化劑不僅具有良好的可重復利用性，在高濃度常見陰離子的幹擾下還能保持令人滿意的催化活性🏊🏻♂️，對反應體系中pH值的變化（4~10）也具有很好的適應能力，並且在一些自然水體中也能高效地活化PMS。
論文摘要圖
該研究創造性地從調節催化劑電子結構的角度出發以設計和製備出性能優異的PMS活化劑，為PMS-AOPs的發展提出了新思路❓。
該研究得到了國家自然科學基金🧑🏼🔧🙍♂️、廣東省自然科學基金🙆🏼♂️、廣東省科技創新戰略專項項目、茂名市科技計劃項目⛹🏻🤛🏿、熊猫体育引進人才計劃等項目的支持。
論文詳細信息🔞：Jun Xie, Shaohua Wu*, Caiyu Luo, Juncong Zou, Yan Lin, Shanying He, Chunping Yang*. Modulating electronic structure of active sites on iron-based nanoparticles enhances peroxymonosulfate activation. Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2024,354:124138.
撰稿👃🏿：李祥 審稿：譚輝 簽發：王素華
